K najstaršiemu rímskemu osídleniu na Devíne patrí nález základov viacpodlažnej drevenej veže a nálezy keramiky, mincí a mnohých predmetov dokladajúcich život v tomto období. Počas archeologického výskumu sa zistili aj základy prvých kamenných stavieb na Devíne. Najvýznamnejšia z nich sa našla v blízkosti západnej vstupnej gotickej brány. Ide o ranokresťanský sakrálny objekt z druhej polovice 4. storočia.
 
Ojedinelým nálezom v našich i európskych podmienkach je zuhoľnatelý bochník kvaseného chleba z 5. storočia z obdobia sťahovania národov. V 8. storočí začali centrálne hradisko osídľovať Slovania . Výraznejšie osídlenie je však doložené až z obdobia Veľkej Moravy. V roku 864 sa vo Fuldských análoch objavila aj zmienka o Dowine – Devíne. Na juhovýchodnom návrší hradiska stál v tom čase kostol s pozdĺžnou loďou na východnej strane ukončený tromi apsidami. Jeho interiér bol vyzdobený maľbami s rastlinnými i figurálnymi motívmi. Južne od základov kostola sa našlo šesť hrobov s bohatým inventárom.

Po zániku Veľkej Moravy obyvateľstvo využilo zvyšky veľkomoravských opevnení a vybudovalo si v priestore pôvodného hradiska osadu, ktorá tu existovala od 10.do13. storočia. Na pochovávanie svojich obyvateľov využili vysvätené miesto na návrší hradiska na ruinách zničenej sakrálnej stavby a v jej blízkosti postavili kaplnku kruhového pôdorysu.

V 13. storočí bol Devín kráľovským hradom a slúžil ako pohraničná pevnosť Uhorského kráľovstva. Prvá písomná správa sa viaže k roku 1223, kedy prešiel do rúk rakúskeho vojvodu Leopolda VI. z rodu Babenbergovcov. V tom období stála na vrchole skaly šesťboká obytná veža s malým preddvorím, priekopa a drevený padací most. Od 15. storočia sídlili na hrade viaceré šľachtické rody. V roku 1419 ho dostal do zálohu od cisára Žigmunda Luxemburského palatín Mikuláš III. z Gary. Rod Garayovcov, ktorý vlastnil hrad do roku 1460, uskutočnil na hrade rozsiahlu výstavbu, v rámci ktorej bol opevnený celý areál, vybudovaný obytný palác, prebudovaný horný hrad a vykopaná hradná studňa (55 m). Ďalšími majiteľmi boli grófi zo sv. Jura a Pezinka (do roku 1521) a v roku 1527 dostal hrad do držby od cisára Ferdinanda I. Habsburského uhorský palatín Štefan Báthory. Báthoryovci, ktorí vlastnili Devín do roku 1605, postavili na strednom nádvorí renesančný palác a nad sútokom Dunaja a Moravy strážnu vežičku zvanú „Mníška“. Posledným šľachtickým rodom, ktorému hrad patril, boli od roku 1635 Pálffyovci. V roku 1809 napoleónski vojaci vyhodili hrad do vzduchu. Po tomto zásahu stratili Pálffyovci o hrad záujem a ruina postupne chátrala.

Od roku 1965 sa tu realizuje systematický archeologický výskum. Okrem zvyškov stredovekého hradu, základov stavieb z rímskej a veľkomoravskej doby, má návštevník možnosť prezrieť si v jaskynných priestoroch skalného brala stálu expozíciu „Stavebný vývoj hradu“.